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标签:学科前沿
关键词:离子液体氧化石墨烯复合材料铬
近年来,虽然工业发展带来了巨大的经济利益,但其生产过程中会产生大量含铬Cr(VI)废水。Cr(VI)具有强氧化性和高毒性,会破坏土壤和生态环境。从废水中去除金属离子的工业处理方法很多,例如电解、离子交换、生物处理、膜技术等。然而,这些传统技术存在去除率低、需要高能耗或产生二次有毒污染等问题。与之不同的是吸附法具有效率高、操作简单、价格便宜等优点,并且吸附剂可以通过解吸进行再循环和利用。吸附的关键是为目标污染物选择合适的吸附剂。常见的吸附剂包括多孔碳材料、生物质材料和高分子量聚合物。氧化石墨烯(GO)由于具有二维的网状结构,具有非常高的比表面积,GO具备的含氧官能团使其可以与不同物质结合,这些物质对重金属离子具有强大吸附能力。然而,GO容易团聚并且难以从水溶液中分离出来,这限制了GO基复合材料对重金属离子的吸附应用。离子液体(ILs)是由有机阳离子和无机阴离子组成的熔融盐,具有良好的热稳定性、不易燃和较高的溶解性。根据其结构的不同,IL可以分为单阳离子离子液体和双阳离子离子液体(DIL)。同时还可以通过改变阳离子或阴离子来对其进行修饰,从而定制DIL的结构和物化特性。此外,已有文献报道DIL可以与金属配位并吸收重金属离子,使用DIL改性还可以改善GO团聚的情况,克服其在溶液中的不均匀分布并增强金属离子的吸附。基于此,湖南大学的何德良等人将DIL([C4(MIM)2]Cl2)与GO结合,制备了一种新型高效环保复合吸附剂(GO-DIL),用于吸附废水中的Cr(VI)。图1.GO-DIL复合材料的制备过程
(图片来源:J.Hazard.Mater.)
图2.pH对材料吸附量的影响
(图片来源:J.Hazard.Mater.)
研究人员将GO和DIL在°C下混合搅拌来获得GO-DIL复合材料。之后对吸附条件进行了研究。发现其最佳pH为3,最佳吸附时间为30分钟时。吸附等温线与Dubininradushkevich拟合模型之间的相关性较高(R20.90),表明GO-DIL具有微孔结构。同时GO-DIL吸附Cr(VI)的E值大于20kJmol-1,这表明吸附过程可能涉及化学反应。热力学结果和动力学模型结果不相符,这可能是由于吸附系过程涉及复杂的物理和化学过程。图3.GO-DIL吸附Cr(VI)的热力学参数
(图片来源:J.Hazard.Mater.)
研究人员发现ΔH为37.25kJmol-1,表明GO-DIL对Cr(VI)的吸附是一个放热过程。ΔG的范围为-2.75到-1.40kJmol-1,吸附是自发的。ΔG的绝对值随温度的升高而增大,说明提高温度可促进吸附,与Langmuir吸附等温线模型拟合相符。最后,熵为正值表明Cr(VI)与GO-DIL之间的亲和力在增加自由度后有所增加。图4.GO-DIL的循环能力
(图片来源:J.Hazard.Mater.)
GO-DIL对Cr(VI)的吸附能力随循环次数的增加而逐渐减弱,在经过5个循环后吸附容量保持在.00mgg-1以上。用XPS光谱研究后发现吸附和脱附后的GO-DIL都含有Na和Cr。说明洗脱方法不能完全解吸Cr(VI),导致Cr占据部分吸附位并影响下一次吸附。总的来说GO-DIL具有良好的稳定性和可重复使用性。综上所述,研究人员制备了新型吸附剂GO-DIL,并用于去除Cr(VI)。GO-DIL显示出高的Cr(VI)吸附能力,并在5个循环后表现出出色的再生性能。这项工作表明,GO-DIL是一种用于废水中Cr(VI)吸附的有效吸附剂。原文链接: